Den första bebyggelsen kring dagens Storlien daterar sig från i början av 1800-talet. Då anlades fäbodar här för att utöka fodertillgången för gårdarna i dalen på den norska sidan. Den första större byggnaden uppfördes i samband med banbygget i slutet på 1870-talet, den så kallade ”Gamla Storlien”, också den en fäbod men av mer rustik natur.
Mellanriksbanan från Östersund till Trondheim invigdes en solig julidag 1882 av Konung Oskar 11. 330 personer deltog i festligheterna och ett kompani av Jämtlands fältjägarregemente med musik paraderade. Lapp-Jöns, eller Rike-Jöns som han också kallades, hade samlat hela sin renhjord, ca 3000 renar, till Storlien. Dessa väckte de kungligas intresse, liksom de kåtor Lapp-Jöns låtit uppföra vid stationsbyggnaden.
Sommaren därpå, 1883, botaniserade två vänner i Storliens omgivningar, där Jämtlandsfloran är rikt representerad. Medan vännen spanade efter rara fjällväxter stod Ernst Westerlund ”Enköpingsdoktorn” och blickade ut över milsvidda myrar med mörkgrå dvärgbjörk, blekgrått vide och oaser av hjortronfält och här och där små tjärnar med solglitter i vattnet. Med visionär blick såg han framför sig en kurort här uppe - vilken luft att andas för sjuka lungor och vilken vila för trötta nerver. Mellan tanke och handling var vägen inte lång för Ernst Westerlund, han fick emellertid inte köpa in sig i Storlien, som han egentligen ville, och fick till att börja med hyra in sina ”luftgäster”, som patienterna kallades, hos fru Jenny Chatarina Selander, först i bondgården och sedan i ”Nya Hotellet”. Verksamheten växte raskt och Dr. Westerlunds rykte spred sig, det sägs att han en sommardag mottog inte mindre än 77 patienter, komna ända från Sundsvall, Härnösand och Trondheim.
Ett omfattande ”vägnät” ordnades på Skurdalshöjden. Doktorn bestämde hur långt upp mot den på 840 meter högt belägna toppen varje patient fick vandra. Stolta och glada - ty det visade, att doktorn tilltrodde dem om mycket - var de som fick gå ända upp till toppen. Sällskapslivet frodades livligt bland gästerna, ofta var det rimtävlingar och sittlekar och ibland blev det dans till handklaver utanför stationshuset.
Den första skidfärden i Storlienfjällen i turistiskt och sportsligt syfte företogs år 1891 av kaptenen Adolf Heijkenskjöld, Skid och Frliluftsfrämjandets förste ordförande. Det skulle dock dröja till 1800-talets slut innan skidlöpare i någon större omfattning besökte Storlien. Den första större grupp som vintertid besökte Storlien, var skolgossar från Norra Real i Stockholm, som på jullovet 1907 kom för att prova fjällterrängen runt Storlien.
Med hjälp av Skid- och Friluftsfrämjandet och Svenska Turistförreningen stod en ny stuga klar att ta emot ett trettiotal pojkar från Norra Latin påsken 1924. I och med denna stugas tillkomst hade Skid- och Friluftsfrämjandet fått fast fot i Storlien.
För att utöka de ytterst otillräckliga logimöjligheterna i Storlien utstakades under påskdagarna 1933 en plats för ett Högfjällshotell. Nya Högfjället med 182 logiplatser, matsal, sällskapsrum, kök och ekonomilokaler kunde invigas midsommarafton 1935. Den första tillbyggnaden skedde redan 1939. Hotellet har sedan byggts om och till flera gånger.
1942 öppnades den första skidliften i området, vilket var den andra skidliften som byggdes i Sverige!
Nu har skidområdet nio liftar och 23 nedfarter.